В 1932 году Бор с семьёй переехал в так называемый «Дом чести», резиденцию самого уважаемого гражданина Дании, выстроенную основателем пивоваренной компании «Карлсберг». Здесь его посещали знаменитости не только научного (например, Резерфорд), но и политического мира (королевская чета Дании, английская королева Елизавета, президенты и премьер-министры различных стран).

В 1934 году Бор пережил тяжёлую личную трагедию. Во время плавания на яхте в проливе Каттегат штормовой волной был смыт за борт его старший сын — 19-летний Христиан; обнаружить его так и не удалось. Всего у Нильса и Маргарет было шестеро детей. Один из них, Оге Бор, также стал выдающимся физиком, лауреатом Нобелевской премии (1975).

В 1930-е годы Бор увлёкся ядерной тематикой, переориентировав на неё свой институт: благодаря своей известности и влиянию он сумел добиться выделения финансирования на строительство у себя в Институте новых установок — циклотрона, ускорителя по модели Кокрофта — Уолтона, ускорителя ван де Граафа. Сам он внёс в это время существенный вклад в теорию строения ядра и ядерных реакций.

В 1936 году Бор, исходя из существования недавно наблюдавшихся нейтронных резонансов, сформулировал фундаментальное для ядерной физики представление о характере протекания ядерных реакций: он предположил существование так называемого составного ядра («компаунд-ядра»), то есть возбуждённого состояния ядра с временем жизни порядка времени движения нейтрона через него. Тогда механизм реакций, не ограничивающийся лишь нейтронными реакциями, включает два этапа: 1) образование составного ядра, 2) его распад. При этом две эти стадии протекают независимо друг от друга, что обусловлено равновесным перераспределением энергии между степенями свободы компаунд-ядра. Это позволило применить статистический подход к описанию поведения ядер, что позволило вычислить сечения ряда реакций, а также интерпретировать распад составного ядра в терминах испарения частиц, создав по предложению Якова Френкеля капельную модель ядра.

Однако такая простая картина имеет место лишь при больших расстояниях между резонансами (уровнями ядра), то есть при малых энергиях возбуждения. Как было показано в 1939 году в совместной работе Бора с Рудольфом Пайерлсом и Георгом Плачеком, при перекрытии резонансов компаунд-ядра равновесие в системе не успевает установиться и две стадии реакции перестают быть независимыми, то есть характер распада промежуточного ядра определяется процессом его формирования. Развитие теории в этом направлении привело к созданию в 1953 году Виктором Вайскопфом, Германом Фешбахом и К. Портером так называемой «оптической модели ядра», описывающей ядерные реакции в широком диапазоне энергий.